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Mar 30, 2024

Rückgewinnung und Nutzung von Phosphor aus Obst- und Gemüseabwässern

Scientific Reports Band 12, Artikelnummer: 617 (2022) Diesen Artikel zitieren 2305 Zugriffe 3 Zitate 13 Details zu Altmetric Metrics Übermäßige Einleitung von Phosphor in die Gewässer ist der Schlüssel

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 617 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Eine übermäßige Einleitung von Phosphor in die Gewässer ist der Schlüsselfaktor für die Eutrophierung. Das Obst- und Gemüseabwasser enthält große Mengen Phosphor und kann direkt in Gewässer eingeleitet werden, was eine große Belastung für das kommunale Abwasserrohrnetz darstellt. Daher wurde zur Entfernung von Phosphor eine Koagulation eingesetzt, der Phosphor aus dem Abwasser in den Niederschlag zurückgewonnen und der Niederschlag anschließend als effizientes Adsorptionsmittel zur Phosphatentfernung pyrolysiert. Durch Vergleich der Adsorptionseffekte von Adsorptionsmitteln (XT-300, XT-400 und XT-500) bei Pyrolysetemperaturen von 300 °C, 400 °C und 500 °C auf Phosphat in tatsächlichem phosphorhaltigem Abwasser und simuliertem phosphorhaltigem Abwasser Abwasser mit unterschiedlichen Adsorptionsmitteldosierungen (4 g/L, 7 g/L und 10 g/L) wurde festgestellt, dass XT-300 die beste Adsorptionsleistung aufwies und die Adsorption von Phosphat endotherm war und den Langmuir-Isothermen gehorchte Elovich-Kinetik. Der Einfluss des pH-Werts, der gleichzeitig vorhandenen Anionen und der Struktur von XT-300 ergab, dass die Entfernung von Phosphat mit elektrostatischer Anziehung und Porenfüllung verbunden war, es konnte jedoch nicht festgestellt werden, ob sie mit Oberflächenniederschlag zusammenhängt. Diese Studie bietet einen Weg und eine Methode zur Rückgewinnung und Nutzung von Phosphor in Obst- und Gemüseabwässern und beweist, dass das synthetische Adsorptionsmittel ein effizientes Phosphoradsorptionsmittel war. Langfristig können wir versuchen, das Adsorptionsmittel nach der Phosphoradsorption zur Förderung des Pflanzenwachstums in landwirtschaftlichen Systemen einzusetzen.

Eine hohe Phosphorkonzentration in Gewässern kann eine ernsthafte Bedrohung für das aquatische Ökosystem und die Umweltqualität darstellen. Die hohe Konzentration an phosphorhaltigem Abwasser, das möglicherweise in die natürliche Umwelt gelangt, stellt weltweit immer noch ein großes Umweltproblem dar. Hohe Phosphatkonzentrationen können die Qualität aquatischer Ökosysteme verschlechtern, indem sie das Wachstum von Organismen, insbesondere Algen, in den Gewässern stimulieren1,2,3. Es schadet auch der Wasserflora und -fauna sowie dem menschlichen Wohlbefinden4,5,6. Die natürliche Rückgewinnungseffizienz von Phosphat ist sehr gering, da Phosphat vorübergehend in Niederschlag umgewandelt und dann wieder ins Wasser abgegeben wird7. Daher ist es unerlässlich, eine effiziente Technologie zur Entfernung und Rückgewinnung von Phosphor zu erforschen. Zur Rückgewinnung von Phosphor aus Abwasser wurden viele Technologien eingesetzt, wie z. B. Struvitkristallisation8, Membranhybridsystem9, algenbasierte Biosorption10, Kalziumniederschläge11 usw. Unter anderem würde die chemische Entfernung von Phosphor aufgrund der Phosphorfällung eine große Menge Schlamm erzeugen, was möglicherweise der Fall ist zu neuer Verschmutzung führen12. Die biologische Methode zur Phosphorentfernung reagiert empfindlich auf Betriebsparameter und die Effizienz ist instabil13,14. Darüber hinaus umfasst die biologische Behandlung eine Abfallbelebtschlammbehandlung oder andere Vorbehandlungseinheiten, was die Kosten der Abwasserbehandlung erhöhen würde. Die Adsorptionsmethode ist kostengünstig und hocheffizient. Daher wird es häufig zur Entfernung von Phosphat aus Wasser verwendet15. Das Bioretentionssystem ist ein weit verbreitetes Adsorptionssystem zur Phosphorentfernung. Die Effizienz der Phosphorentfernung ist sehr unterschiedlich und instabil. Dies ist hauptsächlich auf die geringe Kapazität und schlechte Stabilität des an den Filtermedien des biologischen Rückhaltesystems adsorbierten Phosphors zurückzuführen, was zu einem starken Phosphorauswascheffekt führt. Daher kann die Phosphorentfernung durch neue Filtermedien im biologischen Rückhaltesystem verbessert werden, und auch der Einsatz hocheffizienter und kostengünstiger Phosphorentfernungsmaterialien hat große Aufmerksamkeit erhalten.

Kohlenstoffbasiertes Material ist eine Art Pyrolyseruß. Seine Produktion hat viele Vorteile für die Umwelt, wie z. B. Kohlenstoffbindung, Eindämmung der globalen Erwärmung, Verbesserung der Bodenqualität und Entfernung von Schadstoffen16,17,18. In den letzten Jahren haben kohlenstoffbasierte Materialien aufgrund ihrer vielfältigen Quellen große Aufmerksamkeit auf sich gezogen. Verschiedene Biomassen, darunter landwirtschaftliche Abfälle19,20, forstwirtschaftliche Abfälle21 und Klärschlamm, können als Rohstoffe für die Pyrolyse zur Herstellung von Adsorptionsmitteln mit kostengünstigen Vorteilen22,23,24 verwendet werden. Der Feuchtigkeitsgehalt von Obst- und Gemüseabfällen beträgt in der Regel mehr als 90 %, und flüchtige Feststoffe machen mehr als 80 % der Gesamtfeststoffe (VS/TS) aus. Darunter machen Cellulose, Lignin, Zucker und Hemicellulose etwa 9,0 %, 5,0 % bzw. 75,0 % aus25,26. Zu den herkömmlichen Behandlungsmethoden für Obst- und Gemüseabfälle gehören Verbrennung, Deponierung, aerobe Kompostierung und anaerobe Vergärung. Aufgrund ihres hohen Feuchtigkeitsgehalts haben die oben genannten Methoden schlechte Behandlungseffekte27,28,29,30,31,32,33. Darüber hinaus werden in einigen Gebieten Obst- und Gemüseabfälle zerkleinert und entwässert, um den Feuchtigkeitsgehalt der Feststoffe zu reduzieren. Anschließend werden die Feststoffe kompostiert und verdaut, um das Phänomen der Säurehemmung zu lindern, das durch die schnelle Hydrolyse von Abfällen mit hohem Feuchtigkeitsgehalt während des Prozesses verursacht wird direkte Verdauung30,34. Die Abfallflüssigkeit wird direkt in das kommunale Abwasserrohrnetz eingeleitet und gelangt zusammen mit dem Abwasser in die Kläranlage. Die Behandlung von Obst- und Gemüseabwässern gehört nicht zu den Auslegungsbedingungen des kommunalen Abwassersystems, was leicht zu Rohrleitungsverstopfungen führen kann, weshalb diese Methode nicht vollständig populär gemacht werden konnte. Zweitens würde das Obst- und Gemüseabwasser, nachdem es in das kommunale Abwassersammelsystem gelangt ist, in der städtischen Kläranlage konzentriert. Sein hoher Kohlenstoff-, Stickstoff- und Phosphorgehalt würde die Betriebsbelastung der Kläranlage erhöhen. Durch die Koagulation kann der größte Teil des Phosphors entfernt werden, sodass sich der Großteil davon in den Niederschlägen ansammelt, und die Niederschläge könnten als Adsorptionsmittel zur Rückgewinnung von Phosphor aufbereitet werden.

In dieser Studie werden Obst- und Gemüseabwässer als Matrix verwendet. Die meisten ihrer körnigen Substanzen, insbesondere Phosphor, werden ausgeflockt und durch Koagulation ausgefällt. Die Niederschläge werden als Rohstoffe zur Herstellung von Phosphoradsorptionsmitteln verwendet. Die Hauptziele dieser Studie sind folgende: (1) Verwendung der Koagulationsmethode zur Koagulation und Entfernung des hohen Kohlenstoff-, Stickstoff- und Phosphorgehalts in Obst- und Gemüseabwässern sowie der gewonnenen Niederschläge zur Herstellung eines neuen Phosphoradsorptionsmittels; (2) Analyse des Adsorptionsprozesses durch Batch-Experiment und Modellanalyse; (3) Erklärung des Adsorptionsmechanismus durch verschiedene Charakterisierungen. Diese Studie soll bestätigen, dass das synthetisierte Material auf Kohlenstoffbasis ein effizientes Phosphoradsorptionsmittel war, das zur Phosphatadsorption in tatsächlichen Gewässern verwendet werden könnte, um eine Methode für die vorläufige Rückgewinnung und Nutzung von hohem Kohlenstoff-, Stickstoff- und hohem Kohlenstoffgehalt bereitzustellen Phosphor in Obst- und Gemüseabwässern.

Die in diesem Experiment verwendeten Instrumente waren ein Rohrofen, ein Windtrockenofen, ein AA3-Durchflussanalysator und eine Brechpresse. In diesem Experiment wurden Polyaluminiumchlorid (PAC), Polyeisensulfat (PFS), Polyaluminiumeisenchlorid (PAFC) und Polyacrylamid (PAM) von der Fabrik Zhengzhou Senhai gekauft. Kaliumdihydrogenphosphat, Natriumhydroxid und Salzsäure wurden von Sinopharm Reagent Co., Ltd. bezogen. Alle chemischen Reagenzien waren analytisch rein. Die Obst- und Gemüseabfälle stammten vom Bauernmarkt des Kreises Changsha, Stadt Changsha, Provinz Hunan. Nach der Rücknahme wurden die Obst- und Gemüseabfälle zum Zerkleinern und Pressen in eine Zerkleinerungspresse gegeben und das Filtrat für das Experiment verwendet.

Um die Koagulationseffekte verschiedener Koagulationsmittel auf tatsächliches Abwasser zu vergleichen, wurden herkömmliche Koagulanzien PAC, PFS, PAFC und Koagulationshilfsmittel PAM zur Behandlung des Abwassers verwendet, wobei die Koagulationsmittellösung gemäß 5 g:100 ml und die Koagulationshilfsmittellösung hergestellt wurden wurde entsprechend 0,2 g:100 ml hergestellt.

Zunächst wurde die Dosierung der drei Gerinnungsmittel entsprechend der Dosierung von 2, 4, 6, 8 und 10 g/L und die Dosierung des Gerinnungshilfsmittels gemäß 0,04 g/L verglichen und die Niederschläge unter den besten Bedingungen gesammelt. Anschließend wurden sie in einem 105 °C heißen Ofen getrocknet.

Zweitens wurden die Niederschläge getrocknet und mit einem Mörser gemahlen, dann wurden sie in einen Rohrofen gegeben und bei 300–500 °C karbonisiert (Stickstoff wurde als Schutzgas verwendet, und die Anfangstemperatur beträgt 25 °C, die Heizung). Die Temperatur beträgt 5 °C/min und wurde zwei Stunden lang bei 300 °C, 400 °C und 500 °C gehalten. Nach der Karbonisierung wurden sie in einer Stickstoffatmosphäre auf Raumtemperatur abgekühlt. Die drei Materialien wurden XT-300, XT-400 und XT-500 genannt.

Abschließend wurden die Adsorbentien mit entionisiertem Wasser gereinigt, bis die Lösung neutral war, und die Adsorbentien wurden in einem 105 °C heißen Ofen getrocknet und mit 100 Mesh gesiebt, dann wurden sie in einen Standby-Trockner gegeben.

Bei den Batch-Experimenten wurden in jeder Gruppe drei Parallelversuche vorgenommen. Eine bestimmte Menge Kaliumdihydrogenphosphatlösung wurde 2 Stunden lang in einem Ofen bei 105 °C getrocknet und 4,3956 g wurden in 1 l entionisiertem Wasser gelöst, um eine Phosphatreservelösung von 1000 mg/l zu bilden.

Um den Einfluss unterschiedlicher Pyrolysetemperaturen auf die Adsorptionskapazität verschiedener Phosphatlösungen zu untersuchen, wurden 0,1, 0,2 und 0,3 g XT-300-, XT-400- und XT-500-Adsorbentien in 30 ml Phosphatlösungen mit Konzentrationen von 0, 10 gegeben , 20, 30, 70, 150 bzw. 200 mg/L. Gleichzeitig wurden 0,1, 0,2, 0,3 g XT-300-, XT-400- und XT-500-Adsorbentien nach der Koagulation in 30 ml Überstand gegeben. Die obigen Lösungen wurden 24 Stunden lang bei 25 ± 1 °C mit 180 U/min geschüttelt, um den Adsorptionseffekt der Adsorbentien auf tatsächliches phosphorhaltiges Abwasser und simuliertes phosphorhaltiges Abwasser zu untersuchen.

In dieser Studie wurden die Adsorptionsisothermen von Langmuir und Freundlich verwendet, um die Daten anzupassen.

Langmuir-Modell: \({q}_{e}=\frac{{q}_{m}{k}_{L}{C}_{e} }{1+{k}_{L}{C }_{e}}\)

Freundlich model: \({q}_{e}={K}_{F}{{C}_{e}}^\frac{1}{n}\)

Dabei ist qe die Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels pro Masseneinheit bei Erreichen des Adsorptionsgleichgewichts, mg/g; qm ist die maximale Adsorptionskapazität, mg/g; Ce ist die Phosphorkonzentration im Gleichgewicht, mg/L; KL, KF und n sind Konstanten. Im Adsorptionsthermodynamikexperiment wurden 0,3 g XT-300-, XT-400- und XT-500-Adsorbentien in 30 ml 0, 20, 40, 60, 80, 100 bzw. 120 mg/L Phosphatlösung gegeben und die Die oben genannten Lösungen wurden 24 Stunden lang bei 25 ± 1 °C mit 180 U/min geschüttelt.

In dieser Studie wurden vier gängige kinetische Gleichungen verwendet, um die Daten anzupassen.

Kinetik erster Ordnung: \({q}_{t}={q}_{e}(1-{e}^{{-k}_{1}t})\)

Kinetik zweiter Ordnung: \(\frac{t}{{q}_{t}}=\frac{1}{{k}_{2}{q}_{e}^{2}}+\frac {1}{{q}_{e}}t\)

Elovich: \({q}_{t}=a+b \mathrm{ln} t\)

Intrapartikeldiffusion: \({q}_{t}={k}_{i}{t}^{0,5}+C\)

Wobei qt die Adsorptionskapazität von t (mg/g) ist; k1 und k2 sind die Geschwindigkeitskonstanten von kinetischen Gleichungen quasi erster Ordnung bzw. kinetischer Gleichungen quasi zweiter Ordnung; t ist die Adsorptionszeit (min); a und b sind kinetische Elovich-Parameter; ki ist die Diffusionsgeschwindigkeitskonstante in Partikeln (g/mg∙min−0,5); C ist eine Konstante, die die Anzahl der Grenzschichten des Adsorptionsmittels angibt. Je größer der C-Wert ist, desto größer ist der Einfluss der Grenzschicht auf die Adsorption. In den Adsorptionskinetikexperimenten wurden 0,3 g XT-300-, XT-400- und XT-500-Adsorbentien in 30 ml 40 mg/L Phosphatlösung gegeben, die obigen Lösungen wurden bei 180 U/min bei 25 ± 1 °C geschüttelt und Die Phosphatadsorptionskapazität wurde bei 0, 60, 120, 240, 600, 960 bzw. 1440 Minuten gemessen.

Basierend auf den oben genannten Experimenten wurden die Adsorptionsmittel unter den besten Temperaturbedingungen für den pH-Wert und den Einfluss koexistierender Ionen ausgewählt. 0,3 g XT-300-Adsorbens wurden in 30 ml einer 40-mg/l-Phosphatlösung gegeben, der pH-Wert auf 2, 4, 6, 8, 10 bzw. 12 eingestellt und die Genauigkeit auf ± 0,1 kontrolliert. Die obigen Lösungen wurden 24 Stunden lang bei 25 ± 1 °C mit 180 U/min geschüttelt. Im Experiment zur Beeinflussung koexistierender Ionen wurden 0,3 g XT-300-Adsorbens in 30 ml einer 40-mg/L-Phosphatlösung gegeben und mit 0,1 M Cl−, NO3−, HCO3−, Cl− + NO3−, Cl− + HCO3− versetzt , NO3− + HCO3− und die obigen Lösungen wurden 24 Stunden lang bei 25 ± 1 °C mit 180 U/min geschüttelt.

Der chemische Sauerstoffbedarf (CSB) wurde mit der Lianhua-Reagenzmethode gemessen, der Gesamtstickstoff (TN) wurde mit alkalischer Kaliumpersulfat-Spektrophotometrie gemessen, Ammoniakstickstoff (NH3-N) wurde mit Nessler-Reagenz-Spektrophotometrie gemessen, Gesamtphosphor (TP) und Phosphat (PO43). −) wurden mittels Molybdän-Antimon-Ascorbinsäure-Spektrophotometrie gemessen, der pH-Wert wurde mit einem tragbaren pH-Meter gemessen und die Leitfähigkeit wurde mit einem Leitfähigkeitsmessgerät gemessen. Die spezifische Oberfläche und die Porenstruktur der Adsorbentien wurden mit dem physikalischen Adsorbens ASAP 2020HD88 gemessen, die Oberflächeneigenschaften des Adsorbens wurden mit dem Rasterelektronenmikroskop ZEISS MERLIN Compact analysiert und das Beugungsmuster mit dem Diffraktometer Panasco X'Pert PROX bei 10° analysiert –80°. Alle Daten wurden von Origin und SigmaPlot aufgezeichnet und analysiert, und die Signifikanzanalyse wurde von SPSS durchgeführt.

Wie in Tabelle 1 gezeigt, wies die Wasserqualität des Obst- und Gemüseabwassers einen hohen Kohlenstoff-, Stickstoff- und Phosphorgehalt sowie einen hohen Feststoffgehalt auf. Ein großer Teil des körnigen Kohlenstoffs, Stickstoffs und Phosphors konnte durch Koagulation entfernt werden. Wie in Abb. 1 dargestellt, wurde die Behandlungswirkung mehrerer gängiger Gerinnungsmittel auf Obst- und Gemüseabwässer gezeigt. Die Kombination von PAC, PFS oder PAFC mit dem Gerinnungsmittel PAM könnte die Wasserqualität verbessern. In Anbetracht des Bedarfs zur Herstellung des Phosphoradsorptionsmittels wurde der durch die Kombination von PFS und PAM erzeugte Niederschlag zur Herstellung des Adsorptionsmittels verwendet. Wie aus Abb. 1 hervorgeht, kann bei einer Dosierung von 4 g/L eine hohe Phosphorentfernungsrate erreicht werden. Daher betrug die in diesem Experiment letztendlich gewählte Dosierung von PFS und PAM 4 g/L und 0,04 g/L.

Entfernungseffizienz von Schadstoffen aus Obst- und Gemüseabwässern durch verschiedene Gerinnungsmittel.

Abbildung 2 zeigt die Adsorptionswirkung von Adsorbentien an verschiedenen Phosphatlösungen in Gewässern. Es ist ersichtlich, dass unabhängig davon, ob es sich um tatsächliches phosphorhaltiges Abwasser oder simuliertes phosphorhaltiges Abwasser handelte, die Adsorptionskapazität von Adsorptionsmitteln für Phosphat mit zunehmender Pyrolysetemperatur abnahm. Im tatsächlichen phosphorhaltigen Abwasser betrug die Adsorptionskapazität von XT-300 bei einer Adsorptionsmitteldosis von 4 g/L 0,175 mg/g und war damit größer als die von XT-400 (0,105 mg/g) und XT-500 ( 0,05 mg/g) (P < 0,05). Als die Dosierung auf 10 g/L erhöht wurde, betrug die Adsorptionskapazität von XT-300 0,81 mg/g, was immer noch höher war als die von XT-400 (0,73 mg/g) und XT-500 (0,625 mg/g) (P < 0,05). Darüber hinaus ist die Phosphoradsorptionskapazität von XT-300 in simuliertem phosphorhaltigem Abwasser mit entweder 4 g/L oder 10 g/L größer als die von XT-400 und XT-500 (P < 0,05). Das heißt, XT-300 hatte die beste Adsorptionseffizienz. Darüber hinaus nahm innerhalb eines bestimmten Phosphatkonzentrationsbereichs die Adsorptionskapazität von Adsorbentien bei gleicher Phosphatkonzentration mit zunehmender Adsorbentosis zu. Der Grund könnte darin liegen, dass bei hoher Adsorptionsmitteldosis die für die Adsorption verfügbaren Adsorptionsstellen zunahmen, so dass die Adsorptionskapazität von Phosphat zunahm. Gleichzeitig nahm die Gleichgewichtsadsorptionskapazität der Adsorbentien zunächst zu und flachte dann mit der Erhöhung der anfänglichen Phosphorkonzentration ab, was möglicherweise mit dem Verhältnis der anfänglichen Phosphorkonzentration zur Anzahl der verfügbaren Stellen auf der Oberfläche des Adsorbents zusammenhängt35.

Phosphatadsorptionskapazität pyrolytischer Adsorptionsmittel bei verschiedenen Temperaturen für tatsächliches phosphorhaltiges Abwasser (a) und simuliertes phosphorhaltiges Abwasser (b) XT-300, (c) XT-400, (d) XT-500.

Die isotherme Adsorption von Phosphat durch Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen ist in Abb. 3 dargestellt, und die Adsorptionsparameter sind in Tabelle 2 aufgeführt. Die Menge an Phosphat, die von den bei jeder Temperatur pyrolysierten Adsorbentien adsorbiert wurde, korrelierte positiv mit der Phosphatkonzentration im Gleichgewicht. Beim Vergleich der Langmuir- und Freundlich-Modelle konnte festgestellt werden, dass das Freundlich-Modell (R2 = 0,9936) die Adsorption von Phosphat durch XT-300 besser beschreiben konnte als das Langmuir-Modell (R2 = 0,9378), während XT-400 und XT-500 besser waren geeigneter, durch das Langmuir-Modell (R2 = 0,9896 und R2 = 0,8125) beschrieben zu werden, als durch das Freundlich-Modell (R2 = 0,9659 und R2 = 0,8061). Es zeigte sich, dass das XT-300-Adsorptionsmittel eine unebene Oberfläche hatte und seine Adsorption zur Einzelschichtadsorption mit unebener Oberfläche gehörte36, und die Steigung 1/n in der Freundlich-Gleichung ist ein Index, der die Schwierigkeit der Adsorption widerspiegelt. Wenn 1/n 0,1 bis 0,5 beträgt, weist dies auf eine leichte Adsorption hin, und wenn 1/n > 2, deutet dies auf eine schwierige Adsorption hin37,38. Wu39 et al. Berichten zufolge hatte er ähnliche Ideen. Die in diesem Experiment hergestellte XT-300-Biokohle hatte ein Verhältnis von 0,1 < 1/n < 0,25, was zeigt, dass die Adsorption von Phosphat zu einem einfachen Adsorptionsprozess gehörte. XT-400 und XT-500 gehörten zur Monoschicht-Chemisorption mit gleichmäßiger Oberfläche40. Ähnlich wie beim XT-400 und XT-500 haben Bulut41 et al. fanden bei der Untersuchung der Bentonitadsorption von Kongorot heraus, dass die Adsorption auch zur homogenen Monoschicht-Chemisorption gehörte.

Adsorptionsisothermen von Phosphat durch Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen (a) Langmuir-Modell, (b) Freundlich-Modell.

Die Adsorptionskinetik von Phosphat durch Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen ist in Abb. 4 dargestellt, und die Adsorptionsparameter sind in Tabelle 3 dargestellt. Es ist ersichtlich, dass die Adsorptionskapazität von Phosphat durch Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen mit der Zeit zunahm. Die Adsorptionsrate stieg in den ersten 3 Stunden am schnellsten an und erreichte nach 10 Stunden das Adsorptionsgleichgewicht. Das im Kinetikexperiment verwendete Lösungsmittel war entionisiertes Wasser, das neutral und leicht sauer war. Unter solchen Bedingungen war die Oberfläche des Adsorptionsmittels positiv geladen. Daher könnte die anfängliche schnelle Adsorption auf die elektrostatische Wechselwirkung zwischen positiven Ladungen auf der Oberfläche und Phosphat zurückzuführen sein. Darüber hinaus gingen sie in der Studie von Yang42 et al. davon aus, dass das Phänomen möglicherweise auf die Abnahme aktiver Adsorptionsstellen zurückzuführen sei. Durch die Analyse dieser vier adsorptionskinetischen Gleichungen lässt sich erkennen, dass die Elovich-Gleichung besser geeignet war, die adsorptionskinetischen Eigenschaften von Adsorptionsmitteln für Phosphat zu beschreiben. Die Elovich-Gleichung wird verwendet, um das Adsorptionsverhalten von Schadstoffen auf heterogenen festen Adsorptionsoberflächen zu beschreiben. Es offenbart die Unregelmäßigkeit der Daten, die von anderen kinetischen Gleichungen ignoriert werden. Es beschreibt eine Reihe von Reaktionsmechanismusprozessen, die für Prozesse mit großer Aktivierungsenergie im Reaktionsprozess geeignet sind. Es gibt jedoch keine klare Mechanismushypothese für den Adsorptionsprozess, es konnte jedoch festgestellt werden, dass die Adsorption von Phosphat durch XT-300, XT-400 und XT-500 eine heterogene chemische Adsorption beinhaltet, die eine gleichmäßig verteilte Oberflächenadsorptionsenergie aufweist gesamter Adsorptionsprozess43.

Adsorptionskinetik von Phosphat durch Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen (a) Kinetik erster Ordnung, (b) Kinetik zweiter Ordnung, (c) Elovich, (d) Intrapartikeldiffusion.

Gemäß der obigen Feststellung hatte XT-300 im Gegensatz zu XT-400 und XT-500 die beste Adsorptionswirkung. XT-300 wurde ausgewählt, um den Einfluss des pH-Werts und der gleichzeitig vorhandenen Ionen auf die Phosphatadsorption zu untersuchen.

Die Auswirkung unterschiedlicher pH-Werte auf die Phosphatadsorption durch XT-300 ist in Abb. 5 dargestellt. Der pH-Wert der Lösungen beeinflusst die Phosphorformen in Gewässern und beeinflusst auch die Struktur und die chemischen Eigenschaften der Materialoberfläche sowie die Ladung Oberflächenoxide. Um den Einfluss des pH-Werts auf die Adsorptionskapazität zu untersuchen, wurde der pHpzc von XT-300 mit 5,71 gemessen. Aus der Abbildung ist ersichtlich, dass bei einem Anstieg des pH-Werts von 2 auf 6 die Phosphatadsorptionskapazität von XT-300 allmählich zunahm und bei einem Anstieg des pH-Werts die Phosphatadsorptionskapazität von XT-300 stark abnahm. In den pH-Bereichen von 2–6 sind die hauptsächlich gebildeten Phosphatanionen einwertiges H2PO4− und zweiwertiges HPO42−44. Daher war es dann wahrscheinlicher, dass die positiv geladene Oberfläche von XT-300 negativ geladene Phosphatanionen H2PO4− und HPO42− adsorbierte Bei einem pH-Wert von 2–6 wurde die höhere Adsorptionskapazität von Phosphat auf die stärkere elektrostatische Anziehung zurückgeführt. Bei einem pH-Wert > 6 sind die Hauptformen von Phosphat jedoch HPO42− und PO43−. Zu diesem Zeitpunkt wies die Oberfläche von XT-300 negative Ladungen auf, die die Hauptphosphatspezies HPO42− und PO43− stark abstoßen. Die elektrostatische Anziehung würde sich in elektrostatische Abstoßung umwandeln, der Ligandenaustausch würde gehemmt, was auch zu einer Verringerung der Phosphoradsorption führen könnte45,46. Das heißt, mit dem erhöhten pH-Wert wurde die Oberfläche von XT-300 negativ geladen, was die elektrostatische Abstoßung zwischen Phosphat und XT-300 verstärkte, was zu einer schlechten Adsorptionswirkung auf Phosphat führte. Darüber hinaus würde ein zu hoher pH-Wert dazu führen, dass OH− und PO43− um die aktiven Stellen auf der Oberfläche des Adsorptionsmaterials konkurrieren, und die Oberflächenfällung würde abgeschwächt, was zu einer Verringerung der Phosphoradsorption führt47,48,49.

Einfluss des pH-Werts auf die XT-300-Adsorption und das Zeta-Potenzial.

Neben Schadstoffen kommen in Gewässern auch zahlreiche Ionen vor. In dieser Studie war Phosphat ein Anion. Daher wurden die üblichen Anionen Cl−, NO3− und HCO3− ausgewählt, um die Wirkung von Anionen in Lösung auf die Phosphatadsorption durch XT-300 zu untersuchen. Die Ergebnisse sind in Abb. 6 dargestellt. Es ist ersichtlich, dass Cl− und NO3− keinen signifikanten Einfluss auf die Adsorption von Phosphat durch XT-300 hatten, die Adsorptionskapazität jedoch in Gegenwart von HCO3− stark abnahm, insbesondere wenn HCO3− vorhanden war existierte allein und hatte eine stärkere Hemmung der Phosphatadsorption durch XT-300, was darauf hindeutet, dass HCO3− möglicherweise mit Phosphat um die Adsorptionsposition auf XT-300 konkurriert. Dieses Phänomen kann dadurch erklärt werden, dass sowohl die Strukturen von HCO3− als auch H2PO4− tetraedrisch sind und es daher an einigen spezifischen Stellen zu einer konkurrierenden Adsorption kommt, was zu einem schlechten Adsorptionseffekt führt49. Das war ähnlich dem von Yang50 gemeldeten Ergebnis. Die Auswirkungen von Cl− und NO3− auf die Phosphatadsorption waren jedoch nicht offensichtlich. Der Grund könnte sein, dass die Adsorption von Cl− und NO3− zur unspezifischen Adsorption gehörte, die dem äußeren Komplex zugeschrieben wurde, sodass sie die Phosphatadsorption nicht beeinträchtigte51. Ein ähnlicher Bericht konnte in der Studie von Loganathan7 et al. gesehen werden.

Einfluss des Anions auf die XT-300-Adsorption.

Vor und nach der Phosphatadsorption kommt es auf der Oberfläche der Pflanzenkohle zu entsprechenden physikalischen und chemischen Veränderungen. Die BET-Charakterisierungsergebnisse von Pflanzenkohle bei verschiedenen Temperaturen sind in Abb. 7 dargestellt. Die N2-Adsorptions-/Desorptionsisothermen waren alle vom IV-Typ. Das Vorhandensein einer Typ-IV-Isotherme deutete darauf hin, dass das Material eine mesoporöse Verteilung aufwies. Die Eigenschaften der Hystereseschleife entsprachen spezifischen Informationen zur Porenstruktur, und das Vorhandensein der H3-Hystereseschleife deutete darauf hin, dass die mesoporöse Porengröße ungleichmäßig war. Aus Tabelle 4 ist ersichtlich, dass mit der Erhöhung der Pyrolysetemperatur die spezifische Oberfläche des Adsorptionsmittels allmählich zunahm, das Gesamtporenvolumen allmählich zunahm und die durchschnittliche Porengröße allmählich abnahm, was darauf hindeutet, dass während der Pyrolyse möglicherweise neue mesoporöse Kanäle gebildet werden, die zunehmen Gesamtporenvolumen. Gleichzeitig nahm aber aufgrund der Vergrößerung der spezifischen Oberfläche schließlich auch die durchschnittliche Porengröße ab. In der Struktur der Pflanzenkohle könnte nur eine kleine Anzahl von Mikroporen direkt zur äußeren Oberfläche der Partikel führen, und die überwiegende Mehrheit der Porenstruktur weist die folgende Modenverteilung innerhalb der Partikel auf: Makroporen öffnen sich direkt auf den Partikeln der Oberfläche der Äußere Mesoporen haben die Äste des „Wachstums“ aus dem Porenkanal der Makroporen, und mikroporös sind dann die Äste der Mesoporen im „Wachstumskanal“. Aus den oben genannten Adsorptionsphänomenen konnte man erkennen, dass die Adsorptionseffekte von XT-300, XT-400 und XT-500 allmählich schlechter wurden und ihre durchschnittlichen Porendurchmesser 8,46 nm, 7,45 nm bzw. 6,38 nm betrugen Die durchschnittliche Porengröße von XT-300 nahm nach der Adsorption ab, was darauf hindeutet, dass die Adsorption von Phosphor bevorzugt in Makroporen und großen Mesoporen erfolgte, wodurch die Porengröße der Makroporen abnahm und die Anzahl der Mikroporen und Mesoporen zunahm. Da etwa 80 % der gesamten spezifischen Oberfläche von Pflanzenkohle aus Mikroporen stammten52, verringerte sich die durchschnittliche Porengröße von XT-300 und die spezifische Oberfläche nahm nach der Adsorption zu, und die Porenfüllung war einer der Adsorptionsmechanismen51. In der Studie von Sang53 et al. war die hergestellte modifizierte Pflanzenkohle vorzugsweise in Mikroporen gefüllt, sodass die durchschnittliche Porengröße nach der Adsorption abnahm.

BET-Analyse von Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen (a) N2-Adsorptions-/Desorptionsisotherme, (b) Porengrößenverteilung.

Aus Abb. 8 ist ersichtlich, dass XT-300 im Vergleich zu XT-400 und XT-500 die größte Porengröße hatte, was mit der Schlussfolgerung übereinstimmt, dass XT-300 die beste Adsorptionsleistung für Phosphor hatte, d. h. mit Phosphor gefüllt war zuerst in der Makropore und Mesopore. Wie aus Abb. 9 ersichtlich ist, gab es einen starken Beugungspeak nahe 25°, der durch Vergleich als SiO2-Kristall bestimmt werden konnte54. Und es gab keinen offensichtlichen Peak zwischen 30° und 70°, was darauf hindeutet, dass Eisen in der Form einer amorphen Phase im Adsorbens vorlag, was die Adsorption von Phosphat besser begünstigte als kristallines Eisenoxid55. Nach der Adsorption wurde keine signifikante Verstärkung der charakteristischen Peaks beobachtet. Darüber hinaus kann die komplexe Struktur von Obst- und Gemüseabwässern auch zur Überlagerung oder Aufhebung ihrer charakteristischen Spitzenwerte führen56. Daher konnte nicht festgestellt werden, ob es während des Adsorptionsprozesses zu Ausfällungen kam. Die Adsorption veränderte das Spektrum nicht, was zeigt, dass die Adsorption von Phosphor die Kristallstruktur der Adsorptionsmittel nicht verändern würde und nicht in Form einer Niederschlagskristallisation auf der Oberfläche vorliegen würde.

Rasterelektronenmikroskop von Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen (a) XT-300, (b) XT-400, (c) XT-500.

Röntgenbeugungsmuster von Adsorbentien bei verschiedenen Temperaturen.

Die Adsorptionsmittel in dieser Arbeit wurden durch thermische Hydrolyse von Niederschlägen hergestellt, die bei der Koagulation von Obst- und Gemüseabwässern entstanden, und ihre Materialzusammensetzung war komplex. Bei der Herstellung von Pflanzenkohle bei hohen Temperaturen wurden jedoch verschiedene Substanzen in der durch die Pyrolyse gebildeten Kristallstruktur immobilisiert, um Ausfällungen während der Verwendung zu verhindern. Darüber hinaus haben Kholoma57 et al. fanden heraus, dass bei der Adsorption und Wiederverwendung von Pflanzenkohle etwas Phosphor freigesetzt wird. Daher sollte das Risiko einer Phosphorauswaschung umfassend berücksichtigt werden und Pflanzenkohle könnte adsorbiert und in landwirtschaftlichen Systemen zur Phosphorrückgewinnung wiederverwendet werden. Wang58 et al. fanden heraus, dass nach der Phosphoradsorption durch Pflanzenkohle die Samenkeimungsrate von 66 auf 92 % stieg und die Phosphoradsorption durch Pflanzenkohle von Pseudomonas aeruginosa aufgelöst und freigesetzt wurde, um die Pflanzenverwertung zu fördern. In dieser Studie wurde Phosphor in Obst- und Gemüseabwässern durch Koagulation zu Niederschlägen zurückgewonnen, und die Niederschläge wurden zur Herstellung von Pflanzenkohle thermisch behandelt, die auch als Adsorptionsmittel zur Adsorption von Phosphor verwendet werden konnte. In zukünftigen Studien könnte eine weitere Auflösung des adsorbierten Phosphors zur Verwendung in landwirtschaftlichen Systemen zur Förderung des Pflanzenwachstums in Betracht gezogen werden.

In dieser Studie wurde ein Teil von Kohlenstoff, Stickstoff und Phosphor in Obst- und Gemüseabwässern erfolgreich durch die kombinierte Koagulation von PFS und PAM ausgefällt, wobei die Phosphorentfernung mehr als 50 % erreichte und die Phosphorrückgewinnung effektiv realisiert wurde. Es wurde festgestellt, dass XT-300, XT-400 und XT-500 die Adsorptionsleistung bei der Phosphatentfernung aufwiesen und XT-300 die beste Adsorptionsleistung aufwies. Die Experimente zur Adsorptionsisotherme und zur Adsorptionskinetik der drei Adsorbentien wurden durchgeführt. Es wurde festgestellt, dass XT-300 der Freundlich-Adsorptionsisotherme entsprach, während XT-400 und XT-500 eher der Langmuir-Adsorptionsisotherme entsprachen, was darauf hinweist, dass das XT-300-Adsorptionsmittel eine unebene Oberfläche hatte und seine Phosphatadsorption zur Monoschicht gehörte Adsorption mit unebener Oberfläche, während XT-400 und XT-500 zur einschichtigen chemischen Adsorption mit gleichmäßiger Oberfläche gehörten. Die kinetische Analyse zeigte, dass die Elovich-Gleichung besser geeignet war, die kinetischen Adsorptionseigenschaften von Phosphat durch XT-300, XT-400 und XT-500 zu beschreiben. Die Adsorption von Phosphat umfasste eine heterogene chemische Adsorption und hatte im gesamten Adsorptionsprozess eine gleichmäßig verteilte Oberflächenadsorptionsenergie. Die obigen Analyseergebnisse zeigten, dass XT-300 die beste Wirkung auf die Phosphatadsorption hatte. Daher wurde der Einfluss des pH-Werts und der gleichzeitig vorhandenen Anionen auf seine Adsorption untersucht. Es wurde festgestellt, dass es bei pH < 6 keinen signifikanten Unterschied in der Adsorption gab und Cl− und NO3− keinen signifikanten Einfluss auf die Adsorption hatten, die Adsorptionskapazität jedoch in Gegenwart von HCO3− deutlich abnahm. Weitere Analysen ergaben, dass der Phosphatadsorptionsprozess von XT-300 mit Hohlraumfüllung und elektrostatischer Anziehung einherging und nicht festgestellt werden konnte, ob er mit Oberflächenniederschlägen zusammenhängt, so dass weitere Untersuchungen zur Überprüfung erforderlich sind. Diese Studie kann eine neuartige Methode zur Rückgewinnung und Nutzung von Phosphor aus Obst- und Gemüseabwässern liefern. In zukünftigen Forschungen können wir versuchen, das Adsorptionsmittel nach der Phosphoradsorption zu nutzen, um das Pflanzenwachstum in landwirtschaftlichen Systemen zu fördern.

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Wir danken allen Studienteilnehmern für ihre Mitarbeit bei diesem Projekt.

Diese Forschung wurde von der National Natural Science Foundation of China Nr. 51568039 und dem Knowledge Innovation Program of Shenzhen JSGG20191129112812329 finanziert.

Fakultät für Bauingenieurwesen, Technische Universität Lanzhou, Lanzhou, 730050, China

Yu Qin

Fakultät für Bauingenieurwesen, Kashi-Universität, Kashgar, 844000, China

Huili Li

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Shengjun Xu

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Konzeptualisierung, HL; Methodik, SX und DH; Software, KL und YQ; Validierung, XZ, CW und PL; Formale Analyse, YQ; Untersuchung, YQ; Ressourcen, SM; Datenkuration, YQ; Schreiben – Originalentwurfsvorbereitung, YQ und SM; Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, YQ, HL; Visualisierung, XZ; Betreuung, WZ Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und sind damit einverstanden. Die zur Untermauerung der Ergebnisse dieser Studie verwendeten Daten sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Korrespondenz mit Huili Li.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Qin, Y., Li, H., Ma, S. et al. Rückgewinnung und Nutzung von Phosphor aus Obst- und Gemüseabwässern. Sci Rep 12, 617 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-021-04430-1

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Eingegangen: 25. Oktober 2021

Angenommen: 17. Dezember 2021

Veröffentlicht: 12. Januar 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-021-04430-1

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